Nat. Comput. Sci. | 机器学习快速预测材料表面相图

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编者 | 刹那芳华

制版 | 戈戈

第一作者：Xiaochen Du

通讯作者：Rafael Gómez-Bombarelli

第一单位：麻省理工学院

DOI：10.1038/s43588-023-00571-7

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全文一句话速览

本文提出双面计算循环（AutoSurfRecon）来预测多组分材料的表面相图，加快了能量评分和统计抽样方法，结合闭环主动学习，在高通量密度泛函理论计算上训练快速、可扩展和数据高效的机器学习原子间势。

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研究背景

实验方法通常昂贵且繁琐，无法覆盖广泛的实验条件，而模拟有望在各种外部条件下捕捉复杂的表面结构。然而，现有的能量模型和全局优化技术在探索表面组成和结构配置方面仍面临一些挑战，尤其是涉及多组分表面时的采样问题。机器学习力场虽然快速准确，但与高效的采样方案的连接仍具挑战性，尤其是在多组分表面的探索方面。最近的研究引入了利用机器学习力场的重建流程，但许多方法需要猜测组成，并且在采样过程中缺乏对外部条件的自动考虑。在本工作中，作者开发AutoSurfRecon，通过ML力场和主动学习，实现了快速准确的表面能学计算，同时避免了对手动选择的试验表面的依赖。

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全文亮点

1.设计双面计算循环加快对材料表面能计算；

2.采用闭环主动学习，加速新材料设计。

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图文解析

1. 端到端自动化框架的开发

从干净的表面和算法生成的虚拟吸附位点开始，通过VSSR-MC（Virtual Surface Site Relaxation-Monte Carlo）进行表面重构，探索表面相空间，生成表面相图。该工作流程通过连续的表面重构运行获得相图，每次以原始表面为输入，在不同的元素化学势下进行VSSR-MC采样（图1）。

图1 AutoSurfRecon 架构

为了高效获取NFF训练所需的尽可能少的DFT评估结构，作者还开发了一种主动学习（AL）策略（图2）。在每个AL迭代中，他们为不确定性量化训练一组NFF模型。通过使用基于不确定性的对抗攻击或VSSR-MC与潜在空间聚类相结合，选择结构进行DFT评估，以最大程度地减少结构数量。对抗攻击算法将现有结构的原子位置位移到高s.d.但不高能量的区域，从而提高了力场的准确性和稳定性。然而，对抗攻击不能自主采样不同的组成。VSSR-MC对化学势进行采样，并引导NFF仅学习庞大相空间的相关子集。同时，对候选结构进行聚类可通过选择其局部化学环境独特的结构来减少训练数据的数量。

图2 主动学习流程

2.经典势重构

对于GaN(0001)表面，该研究使用Tersoff势对3×3的表面重构进行了模拟（图3）。通过VSSR-MC算法，得到了几个与文献报道相匹配的重构结构。从顶部视图来看，新得到的结构展示了与文献结构相同的菱形图案。计算得到的吸附层距离原始表面的距离与文献值相符，并且能量差异仅为每个原子0.008 meV。这表明VSSR-MC方法能够在固定吸附物数目的情况下得到接近基态的表面结构。

对于Si(111)表面，研究了3×3、5×5和7×7的表面重构。Si(111)表面以其复杂的dimer-adatom stacking fault (DAS)结构而闻名，而VSSR-MC方法成功地恢复了这些结构。此外，VSSR-MC还发现了一些出乎意料的低能结构，表明该方法能够全面地采样表面重构的大相空间。

图3 VSSR-MC和经典势获得GaN(0001)收缩单层表面重建

3. NFF重建SrTiO3(001)

AL for NFF：

使用Active Learning (AL) 方法对SrTiO3(001)表面进行了六次迭代，总共选择了6500个结构进行DFT评估（图4）。第一和最后一代分别约有1500个结构，而第2到第5代每次约有800个结构。在AL运行过程中，力均方误差(MAE)与预测力标准差(s.d.)之间存在很好的相关性，表明了错误估计程序的有效性。通过主成分分析(PCA)，展示了在AL过程中通过NFF模型生成的所有新表面结构的二维投影图，表明VSSR-MC能更有效地采样对应表面能量极小值的结构。

图4 AL for NFE

数据分析和构建相图：

构建了SrTiO3(001)表面的相图，将Sr和O的化学势映射到最稳定的表面终止形式。该相图与文献中预期的μSr趋势相符，并与参考文献的相图相似。此外，将三个实验中发现的SrTiO3(001)表面结构与相图相匹配，考虑到μSr与实验程序的关系。

比较双层TiO2终止形式：

展示了VSSR-MC如何忠实地重新创建双层TiO2表面的不同重构模式。VSSR-MC包含了三种不同的双层TiO2终止形式：2 × 2-A、1 × 1和2 × 2-B和2 × 2-C。除了文献报道的终止外，还发现了两种未报告的表面终止形式。通过NFF能量预测和DFT确认，证明了NFF作为能量模型的准确性。

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通讯作者介绍

Rafael Gómez-Bombarelli，麻省理工学院化工系副教授。研究方向：1.计算与数据科学；2.能源与环境；3.卫生与医药；4.软物质。

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编者有话说

AutoSurfRecon克服了以前计算方法的限制，具有广泛的适用性。VSSR-MC的优势在于其试验仅限于与原始斜板的对称性相关的高概率虚拟站点。然而，VSSR-MC集中于薄的、周期性的重构，可能难以重构不遵循虚拟站点几何形状的、更厚的无定形斜板。未来的工作可以在对多个吸附层的化学计量变化或对体内空位引起的表面重构的更好理解的基础上受益。未来的研究可以通过改进对复杂表面重构的理解，考虑多个吸附层或体内空位引起的表面重构。尤其是对于SrTiO3(001)，目前使用了相对较小的晶胞，使用更大的单元格可能展示更复杂的重构模式。

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原文链接：

https://www.nature.com/articles/s43588-023-00571-7

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